不飽和重質(zhì)烴是指含有四個(gè)以上碳原子和不飽和碳碳鍵的烴類化合物，例如α-烯烴、芳烴等，是用途非常廣泛的重要有機(jī)化工原料。目前不飽和重質(zhì)烴的生產(chǎn)主要依賴于不可再生的化石資源，其制備工藝往往能耗較高且對(duì)環(huán)境不友好。為應(yīng)對(duì)CO2等溫室氣體引起的氣候變化問題，特別是當(dāng)前全球碳達(dá)峰、碳中和背景下，CO2高效催化轉(zhuǎn)化利用已成為近年來(lái)催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。以CO2為碳源與可再生能源制取的“綠氫”，通過(guò)催化加氫合成α-烯烴、芳烴等高附加值化學(xué)品，為實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)提供新策略，對(duì)于推動(dòng)能源變革和綠色低碳發(fā)展具有重要意義。

相比于短碳鏈化學(xué)品，不飽和重質(zhì)烴具有更高的附加值和能量密度。因此，CO2加氫合成不飽和重質(zhì)烴更具吸引力和挑戰(zhàn)性。開發(fā)高效穩(wěn)定的催化劑，精準(zhǔn)控制C–O鍵活化和C–C鍵偶聯(lián)，是實(shí)現(xiàn)這一過(guò)程的關(guān)鍵。近年來(lái)，該領(lǐng)域高效催化劑的研發(fā)快速發(fā)展。該綜述圍繞上述過(guò)程，全面介紹了CO2加氫通過(guò)直接和間接兩種不同路徑合成α-烯烴和芳烴的研究進(jìn)展，系統(tǒng)論述了催化劑的理性設(shè)計(jì)與制備、多活性位點(diǎn)的親密性效應(yīng)、催化劑的穩(wěn)定性與失活、反應(yīng)機(jī)理以及反應(yīng)器設(shè)計(jì)等問題，總結(jié)了目前不同CO2轉(zhuǎn)化路線的優(yōu)勢(shì)和發(fā)展現(xiàn)狀，展望了未來(lái)發(fā)展先進(jìn)催化劑面臨的挑戰(zhàn)及其潛在的應(yīng)用前景，以及下一代CO2加氫技術(shù)在未來(lái)實(shí)現(xiàn)碳中和的機(jī)遇。

孫劍團(tuán)隊(duì)一直致力于CO2加氫制備高值化學(xué)品和燃料研究，于2017年報(bào)道了CO2加氫直接轉(zhuǎn)化制備高品質(zhì)汽油(Nat. Commun.，2017)工作，受到了廣泛關(guān)注和研究。隨后，團(tuán)隊(duì)延續(xù)多功能催化劑設(shè)計(jì)理念，陸續(xù)實(shí)現(xiàn)了CO2加氫高效轉(zhuǎn)化制備異構(gòu)烷烴(ACS Catal.，2018;ACS Catal.，2020)、α-烯烴(ACS Catal.，2020)、芳烴(Appl. Catal. B-Environ.，2021)和高碳醇(Appl. Catal. B-Environ.，2021)等。此外，團(tuán)隊(duì)與企業(yè)合作，建成了二氧化碳加氫合成高品質(zhì)汽油的工業(yè)試驗(yàn)裝置，并于2020年11月實(shí)現(xiàn)了一次投料試車成功。

該綜述以“Towards the Development of the Emerging Process of CO2 Heterogenous Hydrogenation into High-value Unsaturated Heavy Hydrocarbons”為題，于近日發(fā)表在Chemical Society Reviews上，并被編輯邀請(qǐng)作為下一期封面文章予以重點(diǎn)推介。相關(guān)研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院A類先導(dǎo)專項(xiàng)“變革性潔凈能源關(guān)鍵技術(shù)與示范”、中科院青促會(huì)、遼寧省“興遼英才計(jì)劃”和我所創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的資助。