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中國科大石墨烯磁性調(diào)控研究獲進(jìn)展

2021-03-31 11:43  來源:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)  瀏覽:  

近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)國家同步輻射實(shí)驗(yàn)室教授閆文盛研究組與副研究員孫治湖合作,通過磁性金屬原子精確可控?fù)诫s的策略,實(shí)現(xiàn)了二維石墨烯的室溫鐵磁性。研究在共摻雜N原子的輔助下,將Co原子穩(wěn)定的錨定在石墨烯晶格中,從而在石墨烯中激活了室溫本征鐵磁性。相關(guān)研究成果以Embedding atomic cobalt into graphene lattices to activate room-temperature ferromagnetism為題,發(fā)表在《自然-通訊》上。

石墨烯由于高載流子遷移率、長自旋擴(kuò)散長度和弱自旋軌道耦合等優(yōu)良性質(zhì),被認(rèn)為是下一代自旋電子學(xué)應(yīng)用中極具前景的材料。如何在本征抗磁的石墨烯中誘導(dǎo)出穩(wěn)定的室溫鐵磁性,是石墨烯基自旋電子學(xué)器件制備面臨的首要問題之一。目前,研究人員已嘗試多種途徑來實(shí)現(xiàn)石墨烯中的鐵磁有序(包括利用空位缺陷、sp3功能化、化學(xué)摻雜、表面吸附和構(gòu)造邊緣態(tài)等),但獲得的磁矩往往相對(duì)較弱且不穩(wěn)定,鐵磁有序無法在室溫下維持。

研究組基于以往二維過渡金屬硫?qū)倩衔锏拇判哉{(diào)控研究經(jīng)驗(yàn)(Nature Communications, 10, 1584;Angewandte Chemie International Edition, 60, 7251)和DFT材料模擬設(shè)計(jì),認(rèn)為精確可控的磁性過渡金屬(Fe、Co、Ni等)摻雜是解決這一問題的有效方案。為了克服將過渡金屬原子嵌入石墨烯晶格的巨大勢(shì)壘,研究組采用Pauling電負(fù)性高于C元素(2.5)的N元素(3.5)進(jìn)行共摻雜,利用N原子構(gòu)造錨定位點(diǎn),將Co原子牢固的束縛在石墨烯晶格中,從而提供穩(wěn)定的局域磁矩,并通過Co-N-C之間的軌道雜化形成鐵磁交換作用,最終實(shí)現(xiàn)石墨烯的室溫鐵磁性(圖1)。

研究組利用兩步浸漬-熱解的方法,在N原子輔助下,將Co原子單分散摻雜在石墨烯晶格中,樣品在室溫下飽和磁化強(qiáng)度為0.11emu g-1,居里溫度達(dá)到400 K。通過同步輻射軟、硬X射線譜學(xué)技術(shù)和多種X射線譜學(xué)解析方法(實(shí)空間多重散射理論計(jì)算、擴(kuò)展邊定量擬合、多組態(tài)計(jì)算和小波變換),研究證實(shí)了樣品中的Co是以平面四邊形CoN4結(jié)構(gòu)單元原子級(jí)分散于石墨烯晶格中,排除了磁性起源于Co相關(guān)第二相的可能。DFT電子結(jié)構(gòu)計(jì)算進(jìn)一步表明,CoN4-石墨烯體系具有金屬性的能帶構(gòu)造,存在Fermi面處態(tài)密度顯著增強(qiáng)(根據(jù)Stoner判據(jù),確保室溫鐵磁性),Co-3d和C/N-2p軌道雜化,以及π電子自旋極化,表明CoN4-石墨烯體系中的室溫鐵磁性起源于傳導(dǎo)電子中介的類RKKY長程鐵磁交換機(jī)制,Co-N4結(jié)構(gòu)單元是室溫鐵磁性的主要來源。

研究工作得到國家自然科學(xué)基金、合肥大科學(xué)中心高端用戶培育基金和中國博士后科學(xué)基金等的資助。


圖1.精確可控的Co原子摻雜激活石墨烯室溫鐵磁性


圖2.同步輻射X射線譜學(xué)和常規(guī)表征證實(shí)Co原子以CoN4分散于石墨烯晶格中

  石墨烯
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